近日,我院沈岳松教授团队与美国亚利桑那大学吴筱益副教授合作,在低温稀土催化脱硝方面取得重要研究进展。相关成果以“Ti doping-induced strain engineering boosts low-temperature NH3-SCR deNOxperformance and H2O/SO2resistance of Ce8MnOx”为题发表在《Nature Communications》上。我院郭雪雯硕士生和胡永继博士生为论文共同第一作者,吴筱益副教授为共同作者,沈岳松教授为通讯作者。
NOx是PM2.5、臭氧和酸雨的重要前体物,恶化空气质量,危害生命健康,是大气污染防治的重点。继火电实现NOx超低排放后,水泥、钢铁、有色、化工等非电行业成为工业NOx的主要排放源,非电NOx深度治理成为“十五五”持续改善大气环境质量的硬性要求。然而,非电烟气复杂,温度低、湿度高、SO2浓度高等,对低温烟气脱硝提出了严峻挑战,亟待研发低温高活性抗水硫中毒脱硝催化剂。现有在研低温脱硝催化剂中,CeMnOx复合氧化物因其优异低温脱硝活性而备受关注;但低温易水硫中毒失活是导致其难以实现工业应用的关键卡脖子难题。
针对上述难题,论文优选具有高效低温脱硝活性的Ce8MnOx为研究对象,通过Ti掺杂引发Ce8MnOx“结构-缺陷-电子-催化活性-抗水硫中毒性”多层级耦合的应变工程,触发一系列有利于其低温NH3-SCR脱硝和抗水硫中毒的联动效应。Ti掺杂由于离子尺寸失配引发CeO2晶格收缩畸变,通过应变工程诱导产生丰富且活泼的氧空位,构建强协同作用的Ce-O-Ti界面,增强表面酸性,并促使d带中心下移,进而提升低温脱硝活性,弱化H2O和SO2的吸附。研究结果表明,优化确立的Ce8MnTi2.5Ox在150~350 ℃内脱除NO效率> 90%;在含5% H2O与100 ppm SO2的复杂气氛下,于210 ℃运行12 h,其脱硝效率稳定维持在98 %以上不下降;在150 ℃升温至240 ℃并含有5% H2O与200 ppm SO2的动态工况下,Ce8MnTi2.5Ox180 ℃以下脱硝会受硫铵盐覆积等影响,但不会永久性失活,当温度升至210 ℃以上,Ce8MnTi2.5Ox的脱硝活性可在线完全自修复。
该研究为解决CeMnOx低温脱硝的抗水硫中毒难题提供了新思路,为非电行业环境友好型低温高性能脱硝催化剂开发提供了可行性。该工作得到国家重点研发计划等项目的支持。
原文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-026-76719-6
